Le Centre national de littérature dispose d'un important ensemble de fonds d'archives et de collections spéciales d'auteurs luxembourgeois ou en relation avec la littérature et l’histoire de la littérature luxembourgeoise.

Ces fonds d'archives sont constitués de documents d'archives variés : des manuscrits, des lettres, des documents personnels d'auteurs, des correspondances, des photos, des enregistrements audio et vidéo, des copies microfilmées de documents, des affiches et une collection d'articles de presse.

Actuellement, le CNL dispose de près de 500 fonds d’archives et collections spéciales. Ceci équivaut à environ 4.000 boîtes d’archives.